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O se carousel o lo'o fa'aalia ata fa'ase'e se tolu i le taimi e tasi. Fa'aoga fa'amau muamua ma le soso'o e fa'agasolo ai fa'ase'e se tolu i le taimi, pe fa'aoga fa'aa'a fa'asolo i le pito e fa'asolo ai fa'ase'e se tolu i le taimi.
O le tau maualuga o maa redox uma (VRFBs) e faʻatapulaaina ai lo latou faʻaogaina lautele. Faʻaleleia le kinetics o le electrochemical reactions e manaʻomia e faʻateleina ai le malosi faʻapitoa ma le malosi o le VRFB, ma faʻaitiitia ai le tau o le kWh o le VRFB. I lenei galuega, hydrothermally synthesized hydrated tungsten oxide (HWO) nanoparticles, C76 ma C76/HWO, sa teuina i luga o electrodes ie carbon ma tofotofoina e pei o electrocatalysts mo le VO2 + / VO2 + redox tali. Fa'ato'aga fa'asao fa'asao fa'asao fa'aeletonika microscopy (FESEM), malosi fa'asalalau X-ray spectroscopy (EDX), fa'aulu maualuga fa'asalalauga fa'aeletonika microscopy (HR-TEM), X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), infrared Fourier transform Spectroscopy ( FTIR) ma fa'afeso'ota'i fua fua. Ua maua o le faʻaopoopoga o le C76 fullerenes i le HWO e mafai ona faʻaleleia le kinetics eletise e ala i le faʻateleina o le eletise eletise ma tuʻuina atu vaega faʻamaʻi faʻamaʻi i luga o lona fogaeleele, ma faʻamalosia ai le VO2 + / VO2 + redox reaction. O le HWO / C76 composite (50 wt% C76) na faʻamaonia e avea ma filifiliga sili mo le tali VO2 + / VO2 + faʻatasi ma le ΔEp o le 176 mV, ae o le ie carbon e leʻi togafitia (UCC) o le 365 mV. E le gata i lea, o le HWO / C76 composite na faʻaalia ai se aafiaga faʻalavelave taua i luga o le parasitic chlorine evolution reaction ona o le W-OH functional group.
O le malosi o gaioiga a tagata ma le televave o pisinisi ua mafua ai le maualuga o le manaʻoga mo le eletise, lea e faʻatupulaia e tusa ma le 3% i le tausaga1. Mo le tele o tausaga, o le faʻalauteleina o le faʻaogaina o suauʻu faʻasolosolo e avea ma puna o le malosi ua mafua ai le faʻaosoina o kasa oona e fesoasoani i le vevela o le lalolagi, vai ma le faʻaleagaina o le ea, ma faʻamataʻu ai le siosiomaga atoa. O le taunuuga, o le faʻaogaina o le savili mama ma faʻafouina ma le malosi o le la e faʻamoemoe e oʻo atu i le 75% o le eletise atoa i le 20501. Ae peitaʻi, a ova atu le vaega o le eletise mai punaʻoa faʻafouina e sili atu i le 20% o le aofaʻi o le gaosiga o le eletise, e le mautu le laina.
I totonu o faiga uma e teu ai le malosi e pei o le hybrid vanadium redox flow battery2, o le all-vanadium redox flow battery (VRFB) ua sili ona vave ona atinaʻe ona o le tele o mea lelei ma ua manatu o le fofo sili lea mo le teuina o le malosi umi (e tusa ma le 30 tausaga). ) Filifiliga fa'atasi ma le malosi fa'afouina4. E mafua lenei mea ona o le vavaeeseina o le malosi ma le malosi, vave tali, umi le tautua, ma le tau maualalo o le $ 65 / kWh i tausaga taʻitasi pe a faʻatusatusa i le $ 93-140 / kWh mo Li-ion ma le lead-acid maa ma 279-420 US dollars i kWh. maa ta'itasi 4.
Peita'i, o lo'o fa'atumauina pea a latou faiga fa'atauva'a ona o le maualuga o tau o tupe faavae, e mafua mai i fa'aputuga sela4,5. O le mea lea, o le faʻaleleia o le faʻatinoga o le faʻapipiʻi e ala i le faʻateleina o le kinetics o tali afa-elemene e lua e mafai ona faʻaititia ai le tele o faʻaputu ma faʻaitiitia ai le tau. O le mea lea, e manaʻomia le faʻafeiloaʻi vave o le eletise i luga o le eletise, lea e faʻalagolago i le mamanu, tuʻufaʻatasia ma le fausaga o le eletise ma e manaʻomia ai le faʻaeteete lelei6. E ui lava i le lelei o vailaʻau ma eletise eletise ma le lelei o le eletise eletise o le carbon electrodes, o latou kinetics e leʻi togafitia e faʻavaivaia ona o le leai o ni vaega o le okesene ma le hydrophilicity7,8. O le mea lea, o le tele o electrocatalysts e tuʻufaʻatasia ma electrodes e faʻavae carbon, aemaise lava carbon nanostructures ma metal oxides, e faʻaleleia ai le kinetics o electrodes uma, ma faʻateleina ai le kinetics o le VRFB electrode.
I le faʻaopoopoga i la matou galuega muamua i luga o le C76, matou te lipotia muamua le gaioiga sili ona lelei o le electrocatalytic o lenei fullerene mo VO2 + / VO2 +, faʻafeiloaʻi tau, faʻatusatusa i le vevela vevela ma le le togafitia o ie carbon. O le tetee e faʻaititia e 99.5% ma le 97%. O le faʻatinoina o faʻatinoga o mea kaponi mo le tali VO2 + / VO2 + faʻatusatusa i le C76 o loʻo faʻaalia i le Laulau S1. I le isi itu, o le tele o oxide uʻamea e pei o CeO225, ZrO226, MoO327, NiO28, SnO229, Cr2O330 ma WO331, 32, 33, 34, 35, 36, 37 ua faʻaaogaina ona o lo latou faʻateleina o le susu ma le tele o le okesene. , 38. vaega. O le gaioiga faʻamalosi o nei uʻamea uʻamea i le tali VO2 + / VO2 + o loʻo tuʻuina atu i le Laulau S2. WO3 ua faʻaaogaina i se numera tele o galuega ona o lona tau maualalo, maualuga le mautu i faʻasalalauga acidic, ma le maualuga catalytic activity31,32,33,34,35,36,37,38. Ae ui i lea, o le faʻaleleia atili o le cathodic kinetics ona o le WO3 e le taua. Ina ia faʻaleleia le amio a le WO3, o le aʻafiaga o le faʻaogaina o le faʻaitiitia o le tungsten oxide (W18O49) i luga o gaioiga cathodic na faʻataʻitaʻiina38. Hydrated tungsten oxide (HWO) e leʻi faʻataʻitaʻiina lava i talosaga VRFB, e ui lava o loʻo faʻaalia ai le faʻateleina o gaioiga i talosaga supercapacitor ona o le faʻasalalau vave o le cation faʻatusatusa i le WOx39,40 anhydrous. O le tupulaga lona tolu o le vanadium redox flow battery e faʻaaogaina ai le eletise eletise fefiloi e aofia ai le HCl ma le H2SO4 e faʻaleleia ai le faʻatinoga o le maa ma faʻaleleia le solubility ma le mautu o ion vanadium i le electrolyte. Ae ui i lea, o le parasitic chlorine evolution reaction ua avea ma se tasi o mea le lelei o le lona tolu o augatupulaga, o lea o le sailiga mo auala e taofia ai le tali o le iloiloga o le chlorine ua avea ma taulaiga o le tele o vaega suʻesuʻe.
O iinei, VO2 + / VO2 + faʻataʻitaʻiga faʻataʻitaʻiga na faia i luga o HWO / C76 composites teuina i luga o electrodes ie carbon ina ia maua ai se paleni i le va o le conductivity eletise o le composites ma le redox kinetics o le luga electrode ao taofia le evolusione chlorine parasitic. tali (CER). O nanoparticles tungsten oxide (HWO) na fa'asusuina na fa'apipi'iina e se auala fa'afefeteina faigofie. O faʻataʻitaʻiga na faia i totonu o se vailaʻau eletise faʻafefiloi (H2SO4 / HCl) e faʻataʻitaʻi ai le VRFB (G3) lona tolu mo le faʻatinoga ma suʻesuʻeina le aʻafiaga o le HWO i luga o le parasitic chlorine evolution reaction.
Vanadium(IV) sulfate hydrate (VOSO4, 99.9%, Alfa-Aeser), sulfuric acid (H2SO4), hydrochloric acid (HCl), dimethylformamide (DMF, Sigma-Aldrich), polyvinylidene fluoride (PVDF, Sigma) -Aldrich), sodium Tungsten oxide dihydrate (92Aldrich), sodium Tungsten oxide dihydrate (92Aldrich) Ie kaponi ELAT (Fuel Cell Store) sa fa'aogaina i lenei su'esu'ega.
O le oxide tungsten hydrated (HWO) na saunia e le hydrothermal reaction 43 lea na fa'amavaeina ai le 2 g o le masima Na2WO4 i le 12 ml o le H2O e tu'uina atu ai se vaifofo e leai se lanu, ona fa'aopoopoina lea o le 12 ml o le 2 M HCl i le matāua e tu'u ai se pa'u samasama samasama. O le slurry sa tu'u i totonu o le Teflon coated stainless steel autoclave ma teu i totonu o se ogaumu i le 180 ° C. mo le 3 itula mo le hydrothermal reaction. O le toega na aoina e ala i le faʻamamaina, fufuluina faʻatolu i le ethanol ma le vai, faʻamago i totonu o se ogaumu i le 70 ° C mo le ~ 3 itula, ona faʻafefeteina lea e tuʻuina atu ai se paʻu HWO lanu moana lanumoana.
O fa'aeletise ie kaponi (CCT) na maua (e le'i togafitia) sa fa'aaogaina e pei ona fa'aogaina po'o fa'avevela i totonu o se ogaumu fa'apa'au i le 450°C i le ea ma le fua fa'avevela o le 15 ºC/min mo le 10 itula e maua ai CCs (TCC). e pei ona faamatalaina i le mataupu muamua24. UCC ma TCC na tipiina i ni eletise e tusa ma le 1.5 cm le lautele ma le 7 cm le umi. Suspensions o C76, HWO, HWO-10% C76, HWO-30% C76 ma HWO-50% C76 na saunia e ala i le faaopoopo 20 mg .% (~ 2.22 mg) o le PVDF fusifusia i le ~ 1 ml DMF ma sonicated mo le 1 itula e faaleleia le tutusa. 2 mg o C76, HWO ma HWO-C76 composites na faʻaogaina faʻasolosolo i se vaega eletise eletise UCC e tusa ma le 1.5 cm2. O mea fa'aoso uma na fa'apipi'iina i luga o UCC electrodes ma TCC na fa'aaogaina mo na'o fa'atusatusaga, ona o la matou galuega talu ai na fa'aalia ai e le mana'omia le vevela24. Na maua le fa'amalieina i le fufuluina o le 100 µl o le fa'agata (uta 2 mg) mo se fa'amanuiaga sili atu. Ona faʻagogo uma lea o eletise i totonu o se ogaumu i le 60 ° C. i le po. E fuaina le eletise i luma ma tua ina ia mautinoa le saʻo o le utaina o oloa. Ina ia mafai ona i ai se vaega faʻafanua faʻapitoa (~ 1.5 cm2) ma puipuia le tulaʻi mai o le vanadium electrolyte i le eletise ona o le aʻafiaga o le capillary, na faʻaogaina se mea manifinifi o paraffin i luga o le mea galue.
Fa'ato'a fa'aosoina fa'aeletonika microscopy (FESEM, Zeiss SEM Ultra 60, 5 kV) na fa'aaogaina e mata'ituina ai le fa'aogaina o le HWO. O se spectrometer X-ray dispersive malosi faʻapipiʻiina ma Feii8SEM (EDX, Zeiss Inc.) na faʻaaogaina e faʻafanua elemene HWO-50% C76 i luga o le eletise UCC. O se fa'ai'uga maualuga fa'asalalau fa'aeletonika microscope (HR-TEM, JOEL JEM-2100) o lo'o fa'agaoioia i se fa'avavevave voltage o le 200 kV na fa'aaogaina e fa'atusaina ai le maualuga maualuga o fa'ai'uga HWO vaega ma mama fa'a'ese'ese. O le Crystallography Toolbox (CrysTBox) e fa'aogaina ai le galuega ringGUI e su'esu'e ai le fa'asologa o le mama HWO ma fa'atusatusa i'uga ma le mamanu XRD. O le fausaga ma le graphitization o le UCC ma le TCC na suʻesuʻeina e le X-ray diffraction (XRD) i se fua faʻatatau o le 2.4 ° / min mai le 5 ° i le 70 ° ma Cu Kα (λ = 1.54060 Å) e faʻaaoga ai le Panalytical X-ray diffractometer (Model 3600). XRD faʻaalia le fausaga tioata ma le vaega ole HWO. O le PANalytical X'Pert HighScore software na fa'aogaina e fa'afetaui ai tumutumu o le HWO i fa'afanua o le tungsten oxide o lo'o maua ile database45. O fa'ai'uga a le HWO na fa'atusalia ma fa'ai'uga TEM. O le tuufaatasiga o vailaʻau ma le tulaga o faʻataʻitaʻiga HWO na fuafuaina e le X-ray photoelectron spectroscopy (XPS, ESCALAB 250Xi, ThermoScientific). O le polokalama CASA-XPS (v 2.3.15) na faʻaaogaina mo le faʻamaʻaloga pito i luga ma le auiliiliga o faʻamaumauga. Ina ia iloa le vaega o loʻo galue i luga ole HWO ma le HWO-50%C76, na faia fua faʻatatau ile Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR, Perkin Elmer spectrometer, faʻaaoga KBr FTIR). O fa'ai'uga na fa'atusalia i taunu'uga XPS. O fua fa'atatau fa'afeso'ota'i (KRUSS DSA25) sa fa'aogaina fo'i e fa'ailoa ai le susu o le eletise.
Mo fua fa'aeletise uma, sa fa'aogaina se fale faigaluega Biologic SP 300. Cyclic voltammetry (CV) ma electrochemical impedance spectroscopy (EIS) na faʻaaogaina e suʻesuʻe ai le kinetics electrode o le VO2 + / VO2 + redox reaction ma le aʻafiaga o le faʻasalalauina o le reagent (VOSO4 (VO2 +)) i luga o le fua faʻatatau. O auala uma e lua na faʻaogaina ai le tolu-electrode cell ma le faʻaogaina o le electrolyte o le 0.1 M VOSO4 (V4 +) i le 1 M H2SO4 + 1 M HCl (faʻafefiloi o vailaʻau). O fa'amatalaga fa'aeletise uma o lo'o tu'uina atu o lo'o fa'asa'oina IR. Sa fa'aogaina le eletise calomel tumu (SCE) ma le pa'u platinum (Pt) e fai ma fa'asinoga ma fa'ata'i eletise. Mo CV, faʻataʻitaʻiga fua (ν) o le 5, 20, ma le 50 mV / s na faʻaogaina i le VO2 + / VO2 + faʻamalama faʻamalama mo (0-1) V vs. SCE, ona faʻafetaui lea mo SHE e taupulepule (VSCE = 0.242 V vs. HSE) . Ina ia suʻesuʻeina le faʻatumauina o le gaioiga eletise, na toe faia ai CV cyclic i le ν 5 mV / s mo UCC, TCC, UCC-C76, UCC-HWO, ma UCC-HWO-50% C76. Mo fuataga EIS, o le tele o taimi o le VO2 + / VO2 + redox tali o le 0.01-105 Hz, ma le voltage faʻalavelave i le tatala-circuit voltage (OCV) o le 10 mV. O faʻataʻitaʻiga taʻitasi e toe fai 2-3 taimi e faʻamautinoa ai le tutusa o taunuuga. O faʻasologa faʻasolosolo eseese (k0) na maua e le Nicholson method46,47.
Ua mae'a fa'apipi'iina ma le manuia le fa'aogaina o le tungsten oxide (HVO). SEM ata i le fig. 1a o loʻo faʻaalia ai o le HWO ua teuina e aofia ai fuifui o nanoparticles ma lapopoa i le va o le 25-50 nm.
O le X-ray diffraction pattern o le HWO o loʻo faʻaalia ai tumutumu (001) ma le (002) i le ~ 23.5 ° ma le ~ 47.5 °, i le faasologa, o uiga ia o nonstoichiometric WO2.63 (W32O84) (PDF 077-0810, a = 21.4 Å.β = Å.8, b = 21.4 Å, b = 1. = γ = 90°), e fetaui ma lo latou lanu lanumoana manino (Fig. 1b) 48.49. O isi tumutumu i le tusa o le 20.5°, 27.1°, 28.1°, 30.8°, 35.7°, 36.7° ma le 52.7° sa tofia i le (140), (620), (350), (720), (740), (560°). ) ) ma le (970) va'alele fa'a'ese'ese fa'asolosolo i le WO2.63. O le auala lava e tasi na faʻaaogaina e Songara et al. 43 e maua ai se oloa pa'epa'e, lea na fa'atatau i le i ai o le WO3(H2O)0.333. Ae ui i lea, i lenei galuega, ona o tulaga eseese, na maua ai se oloa lanu moana-efuefu, e faʻaalia ai o le WO3 (H2O) 0.333 (PDF 087-1203, a = 7.3 Å, b = 12.5 Å, c = 7 .7 Å, α = β = γ = 90 ° faʻaitiitiga o le tungsten. O su'esu'ega semiquantitative e fa'aaoga ai le polokalama X'Pert HighScore na fa'aalia ai le 26% WO3(H2O)0.333:74% W32O84. Talu ai o le W32O84 e aofia ai W6 + ma W4 + (1.67: 1 W6 +: W4 +), o le mea faʻatatau o W6 + ma W4 + e tusa ma le 72% W6 + ma le 28% W4 +, i le faasologa. O ata SEM, 1-lua XPS spectra i le nucleus level, ata TEM, FTIR spectra, ma Raman spectra o C76 vaega na tuʻuina atu i la matou tusiga muamua. E tusa ai ma le Kawada et al., 50,51 X-ray diffraction o le C76 ina ua uma le aveeseina o toluene na faʻaalia ai le fausaga monoclinic o FCC.
SEM ata i le fig. 2a ma le b o loʻo faʻaalia ai o le HWO ma le HWO-50%C76 na faʻapipiʻiina lelei i luga ma le va o alava kaponi o le eletise UCC. EDX elemene faʻafanua o le tungsten, carbon, ma le okesene i ata SEM i le fig. 2c o loʻo faʻaalia i le ata. 2d-f o loʻo faʻaalia ai o le tungsten ma le carbon o loʻo faʻafefiloi tutusa (faʻaalia se tufatufa tutusa) i luga o le eletise atoa ma le faʻapipiʻi e le o tuʻufaʻatasia ona teuina ona o le natura o le auala faʻapipiʻi.
SEM ata o vaega o le HWO ua teuina (a) ma le HWO-C76 vaega (b). EDX faʻafanua i luga o le HWO-C76 faʻapipiʻiina i luga o le UCC e faʻaaoga ai le vaega i le ata (c) o loʻo faʻaalia ai le tufatufaina o le tungsten (d), carbon (e), ma le okesene (f) i le faʻataʻitaʻiga.
HR-TEM na faʻaaogaina mo le faʻalauteleina o ata ma faʻamatalaga tioata (Ata 3). O loʻo faʻaalia e le HWO le nanocube morphology e pei ona faʻaalia i le Ata 3a ma sili atu ona manino ile ata 3b. E ala i le faʻalauteleina o le nanocube mo le faʻavasegaina o vaega filifilia, e mafai e se tasi ona vaʻavaʻai i le fausaga faʻapipiʻi ma vaalele faʻafefe e faʻamalieina ai le tulafono a Bragg, e pei ona faʻaalia i le ata 3c, lea e faʻamaonia ai le tioata o mea. I le faʻapipiʻi i le Ata 3c o loʻo faʻaalia ai le mamao d 3.3 Å e fetaui ma le (022) ma le (620) vaʻalele faʻasalalau o loʻo maua i le WO3 (H2O) 0.333 ma le W32O84 vaega, i le faasologa43,44,49. O loʻo ogatasi lea ma le suʻesuʻega XRD o loʻo faʻamatalaina i luga (Fig. 1b) talu ai o le vaʻavaʻa vaʻavaʻa vaʻaia d (Fig. 3c) e fetaui ma le pito sili ona malosi o le XRD i le faʻataʻitaʻiga HWO. O mama faʻataʻitaʻiga o loʻo faʻaalia foi i le fig. 3d, lea e tutusa mama taʻitasi i se vaʻalele ese. O vaalele WO3(H2O)0.333 ma le W32O84 e lanu pa'epa'e ma le lanumoana, ma o latou pito XRD tutusa o lo'o fa'aalia foi i le Ata 1b. O le mama muamua o loʻo faʻaalia i le ata mama e fetaui ma le pito muamua ua faʻailogaina i le x-ray mamanu o le (022) poʻo le (620) vaalele faʻafefe. Mai le (022) i le (402) mama, o le d-spacing values ​​e 3.30, 3.17, 2.38, 1.93, ma le 1.69 Å, e ogatasi ma tau XRD o 3.30, 3.17, 2, 45, 1.93. ma le 1.66 Å, lea e tutusa ma le 44, 45, i le faasologa.
(a) ata HR-TEM o le HWO, (b) faʻaalia se ata faʻalautele. O ata o vaalele faʻapipiʻi o loʻo faʻaalia i le (c), faʻapipiʻi (c) o loʻo faʻaalia ai se ata faʻalauteleina o vaalele ma le pitch d o le 0.33 nm e fetaui ma le (002) ma le (620) vaalele. (d) mamanu mama HWO o lo'o fa'aalia ai va'alele e feso'ota'i ma le WO3(H2O)0.333 (pa'epa'e) ma le W32O84 (lanu moana).
Na faia suʻesuʻega XPS e fuafua ai le kemisi i luga ma le faʻamaʻiina o le tungsten (Ata S1 ma le 4). O le lautele o le XPS faʻataʻitaʻiga alaleo o le HWO faʻapipiʻiina o loʻo faʻaalia i le Ata S1, e faʻaalia ai le i ai o le tungsten. O le XPS vaʻai vaʻai vaʻaia o le W 4f ma le O 1s tulaga autu o loʻo faʻaalia i Ata. 4a ma le b, i le faasologa. O le fusi o alaleo W 4f e vaeluaina i ni ta'ilua ta'amilosaga e lua e fetaui ma le malosi fa'amau o le tulaga W fa'ama'i. ma le W 4f7/2 i le 36.6 ma le 34.9 eV o uiga ia o le W4+ setete o le 40, i le faasologa. )0.333. O faʻamaumauga faʻapipiʻi o loʻo faʻaalia ai o pasene atomic o W6 + ma W4 + e 85% ma le 15%, i le faasologa, e latalata i tau faʻatatau mai le XRD faʻamaumauga e mafaufau i le eseesega i le va o auala e lua. O auala uma e lua e maua ai faʻamatalaga faʻatusatusa i le maualalo o le saʻo, aemaise lava XRD. E le gata i lea, o nei metotia e lua e suʻesuʻeina vaega eseese o mea ona o le XRD o se auala tele ae o le XPS o se auala i luga ole laiga e naʻo ni nai nanometers. O le fusi o alaleo O 1s ua vaevaeina i ni tumutumu se lua i le 533 (22.2%) ma le 530.4 eV (77.8%). O le mea muamua e fetaui ma le OH, ma le lona lua i fusi okesene i le lattice i le WO. O le iai o vaega fa'atino a le OH e ogatasi ma mea fa'amama o le HWO.
Sa faia fo'i se su'esu'ega a le FTIR i nei fa'ata'ita'iga e lua e su'esu'e ai le iai o vaega fa'atino ma le fa'amaopoopoina o mole mole vai i totonu o le fausaga HWO fa'amama. O faʻaiʻuga o loʻo faʻaalia ai o le HWO-50% C76 faʻataʻitaʻiga ma FT-IR HWO taunuuga e foliga tutusa ona o le i ai o le HWO, ae o le malosi o tumutumu e eseese ona o le eseesega o le faʻataʻitaʻiga na faʻaaogaina e sauniuni ai mo suʻesuʻega (Fig 5a). ) HWO-50% C76 o loʻo faʻaalia ai o tumutumu uma, sei vagana ai le tumutumu o le tungsten oxide, e fesoʻotaʻi ma le fullerene 24. Faʻamatalaga i le fig. 5a o loʻo faʻaalia ai o faʻataʻitaʻiga uma e lua o loʻo faʻaalia ai se fusi lautele malosi i le ~ 710 / cm e mafua mai i le OWO faʻalautele oscillations i le HWO lattice structure, faʻatasi ai ma se tauau malosi i le ~ 840 / cm faʻatatau i WO. Mo le fa'aloloa vibration, o se fusi ma'ai e tusa ma le 1610/cm e fa'atatau i le punou o vibrations o le OH, a'o le lautele o le fa'afefeteina e tusa ma le 3400/cm e fa'atatau i le fa'aloloa vibration o OH i vaega hydroxyl43. O nei faʻaiʻuga e ogatasi ma le XPS spectra i Fig. 4b, lea e mafai ai e vaega galue a le WO ona tuʻuina atu nofoaga gaogao mo le tali VO2 + / VO2 +.
Su'esu'ega FTIR o le HWO ma le HWO-50% C76 (a), fa'aalia vaega fa'atino ma fua fa'afeso'ota'i (b, c).
E mafai foi e le vaega o le OH ona faʻamalosia le tali VO2 + / VO2 +, aʻo faʻateleina le hydrophilicity o le eletise, ma faʻateleina ai le fua o le faʻasalalauga ma le faʻafeiloaʻiga eletise. E pei ona faʻaalia, o le HWO-50% C76 faʻataʻitaʻiga o loʻo faʻaalia ai se maualuga faaopoopo mo C76. O pito i luga o le ~ 2905, 2375, 1705, 1607, ma le 1445 cm3 e mafai ona tuʻuina atu i le CH, O = C = O, C = O, C = C, ma CO faʻalauteleina vibration, faasologa. E iloa lelei o vaega o le okesene o loʻo galue C = O ma CO e mafai ona avea ma nofoaga autu mo le redox reactions o le vanadium. Ina ia faʻataʻitaʻiina ma faʻatusatusa le susu o eletise e lua, na faia fua faʻatatau o fesoʻotaʻiga e pei ona faʻaalia i le Ata 5b,c. O le eletise HWO na vave faʻafefe vai matāua, faʻaalia le superhydrophilicity ona o le avanoa OH vaega galue. HWO-50% C76 e sili atu le hydrophobic, faʻatasi ai ma le faʻafesoʻotaʻi e tusa ma le 135° pe a uma le 10 sekone. Ae ui i lea, i fua faʻaeletise, o le HWO-50%C76 electrode na matua susu atoa i lalo ifo o le minute. Ole fua ole susu e ogatasi ma le XPS ma le FTIR i'uga, e ta'u mai ai o le tele o vaega ole OH i luga ole la'asaga o le HWO e fa'asili atu ai le hydrophilic.
O le VO2 + / VO2 + faʻaalia o HWO ma HWO-C76 nanocomposites na faʻataʻitaʻiina ma sa faʻamoemoeina o le a taofia e le HWO le chlorine evolution i le VO2 + / VO2 + tali i le vailaʻau fefiloi, ma o le C76 o le a faʻateleina le faʻaogaina o le VO2 + / VO2 + redox. %, 30%, ma le 50% C76 i HWO faʻamalolo ma CCC teuina i luga o electrodes ma le uta atoa e uiga i 2 mg / cm2.
E pei ona faaalia i le fig. 6, o le kinetics o le VO2 + / VO2 + tali i luga o le electrode surface na suʻesuʻeina e CV i se faʻafefiloi eletise eletise. O galu o loʻo faʻaalia o le I / Ipa mo le faʻatusatusaga faigofie o le ΔEp ma le Ipa / Ipc mo faʻasologa eseese saʻo i luga o le kalafi. Ole fa'amaumauga ole iunite o iai nei o lo'o fa'aalia ile Ata 2S. I luga o le fig. Ata 6a o loʻo faʻaalia ai o le HWO e faʻatupulaʻia teisi le faʻafeiloaʻiga o le eletise o le VO2 + / VO2 + redox tali i luga o le eletise eletise ma taofia ai le tali atu o le evolusione chlorine parasitic. Ae ui i lea, o le C76 e faʻateleina le faʻaogaina o le eletise ma faʻatupuina le tali a le chlorine. O le mea lea, o le faʻatulagaina saʻo o le HWO ma le C76 e faʻamoemoe e maua ai le gaioiga sili ona lelei ma le malosi sili e faʻalavelave ai le tali a le chlorine evolution. Na maua ina ua maeʻa ona faʻateleina le anotusi o le C76, ua faʻaleleia atili le gaioiga eletise o le eletise, e pei ona molimauina i le faʻaitiitia o le ΔEp ma le faʻaopoopoga o le Ipa / Ipc ratio (Table S3). Na faʻamaonia foʻi lenei mea i le tau o le RCT na maua mai le fanua Nyquist i le Ata 6d (Table S3), lea na maua e faʻaitiitia i le faʻateleina o le C76. O nei fa'ai'uga o lo'o ogatasi ma le su'esu'ega a Li, lea o le fa'aopoopoina o le kaponi mesoporous i le mesoporous WO3 na fa'aalia ai le fa'aleleia atili o le fa'aliliuina o tau i le VO2+/VO2+35. O loʻo faʻaalia ai o le tali saʻo e mafai ona sili atu ona faʻalagolago i le electrode conductivity (C = C bond) 18, 24, 35, 36, 37. E mafai foi ona mafua ona o se suiga i le geometry faʻamaopoopo i le va o le [VO (H2O) 5] 2 + ma le [VO2 (H2O) 4] +, C76 faʻaitiitia le malosi o le tino e ala i le faʻaitiitia o le malosi o le tino. Ae ui i lea, atonu e le mafai ona faia i HWO electrodes.
(a) Amioga voltammetric Cyclic (ν = 5 mV/s) o le tali VO2+/VO2+ o UCC ma HWO-C76 composites ma HWO:C76 fua eseese i le 0.1 M VOSO4/1 M H2SO4 + 1 M HCl electrolyte. (b) Randles-Sevchik ma (c) Nicholson VO2 + / VO2 + auala e iloilo ai le lelei o le faʻasalalauga ma maua ai k0 (d) tau.
E le gata o le HWO-50% C76 o loʻo faʻaalia toetoe lava tutusa le electrocatalytic e pei o le C76 mo le VO2 + / VO2 + tali, ae, sili atu ona manaia, na faʻapipiʻiina ai le chlorine evolution pe a faʻatusatusa i le C76, e pei ona faʻaalia i le Ata 6a, ma faʻaalia foi le Semicircle Laiti i le fig. 6d (RCT pito i lalo). O le C76 na faʻaalia ai le maualuga maualuga o le Ipa / Ipc nai lo le HWO-50% C76 (Table S3), e le ona o le faʻaleleia atili o le tali atu, ae ona o le maualuga o le faʻaogaina o le faʻaitiitia o le chlorine ma le SHE i le 1.2 V. Le faʻatinoga sili o le HWO- O le 50% C76 e faʻatatau i le synergistic aafiaga ma le maualuga o le C76 taʻitaʻia aʻafiaga i le va o le maualuga o le C76 cattlytic. fa'atinoga ile HWO. O le fa'aitiitia o le chlorine o le a fa'aleleia atili ai le fa'atonuina o le tino atoa, a'o fa'aleleia le kinetics o le a fa'aleleia atili ai le fa'aogaina o le eletise atoa.
E tusa ai ma le fa'atusa S1, mo se fa'afoliga fa'afoliga (fa'agasolo telegese le fa'aliliuina o le eletise) fa'atonutonuina e ala i fa'asalalauga, o le maualuga o lo'o i ai nei (IP) e fa'alagolago i le numera o electrons (n), eletise eletise (A), diffusion coefficient (D), numera o electrons transfer coefficient (α) ma le saoasaoa su'esu'e (ν). Ina ia mafai ona suʻesuʻeina le faʻasalalauga-pulea amio o mea faʻataʻitaʻi, o le sootaga i le va o le IP ma le ν1 / 2 na faʻatulagaina ma tuʻuina atu i le Ata 6b. Talu ai o mea uma e faʻaalia ai se fesoʻotaʻiga laina, o le tali e pulea e le faʻasalalau. Talu ai o le tali a le VO2 + / VO2 + e foliga mai e mafai ona toe faʻafoʻi, o le slope o le laina e faʻalagolago i le faʻasalalauga faʻatasi ma le tau o le α (faʻatusa S1). Talu ai ona o le faʻasalalauga faʻatasi e tumau (≈ 4 × 10-6 cm2 / s) 52, o le eseesega i le faʻafefe o le laina o loʻo faʻaalia saʻo ai tau eseese o le α, ma o le mea lea o le faʻaogaina o le eletise i luga o le eletise, lea o loʻo faʻaalia mo C76 ma HWO -50% C76 Slope sili ona maualuga (maualuga eletise eletise maualuga).
O le Warburg slopes (W) fuafuaina mo laina maualalo o loʻo faʻaalia i le Laulau S3 (Fig. 6d) o loʻo i ai tau e latalata i le 1 mo mea uma, e faʻaalia ai le faʻasalalau atoatoa o ituaiga redox ma faʻamaonia le amio laina o IP faʻatusatusa i le ν1 / 2. CV ua fuaina. Mo le HWO-50% C76, o le Warburg slope e ese mai le 1 i le 1.32, e faʻaalia ai e le gata o le faʻasalalau semi-le gata o le reagent (VO2 +), ae faʻapea foʻi ma se sao o le amio manifinifi i amioga faʻasalalau ona o le porosity electrode.
Ina ia faʻavasega atili le toe faʻafouina (faʻaliliuga eletise eletise) o le VO2 + / VO2 + redox reaction, o le Nicholson quasi-reversible reaction method na faʻaaogaina foi e fuafua ai le fua masani masani k041.42. E faia lenei mea i le faʻaogaina o le S2 equation e fausia ai le kinetic parameter Ψ, o se galuega a le ΔEp, o se galuega a le ν-1/2. Siata S4 o loʻo faʻaalia ai le Ψ tau maua mo mea eletise taʻitasi. O taunuʻuga (Ata 6c) na faʻatulagaina e maua ai le k0 × 104 cm / s mai le faʻataʻitaʻiga o fasi fanua taʻitasi e faʻaaoga ai le Equation S3 (tusia i tafatafa o laina taʻitasi ma tuʻuina atu i le Laulau S4). O le HWO-50% C76 na maua le maualuga maualuga (Fig. 6c), ma o le maualuga maualuga o le k0 o le 2.47 × 10-4 cm / s. O lona uiga o lenei electrode e ausia le kinetics sili ona vave, lea e ogatusa ma le CV ma le EIS iʻuga i le Ata 6a ma le d ma le Laulau S3. E le gata i lea, o le tau o le k0 na maua foi mai le fanua Nyquist (Fig. 6d) o le Equation S4 e faʻaaoga ai le tau o le RCT (Table S3). O nei k0 taunuʻuga mai le EIS o loʻo aoteleina i le Laulau S4 ma faʻaalia ai foi o le HWO-50% C76 o loʻo faʻaalia ai le maualuga o le faʻaliliuina o le eletise ona o le aafiaga synergistic. E ui lava e eseese le tau o k0 ona o le eseese o mafuaʻaga o metotia taʻitasi, latou te faʻaalia pea le faasologa tutusa o le tele ma faʻaalia le tutusa.
Ina ia malamalama atoatoa i le kinetics sili ona lelei na maua, e taua le faʻatusatusaina o mea eletise sili ona lelei ma le UCC ma le TCC electrodes. Mo le tali a le VO2 + / VO2 +, HWO-C76 e le gata na faʻaalia ai le ΔEp sili ona maualalo ma sili atu le toe faʻaleleia, ae faʻapea foʻi ona faʻaitiitia le faʻaogaina o le parasitic chlorine evolution e faʻatusatusa i le TCC, e pei ona fuaina i le taimi nei i le 1.45 V e fesoʻotaʻi ma SHE (Fig 7a). I tulaga o le mautu, matou te manatu o le HWO-50% C76 sa mautu faaletino ona o le catalyst sa fefiloi ma se PVDF fusifusia ona faʻaaogaina lea i le carbon cloth electrodes. O le HWO-50% C76 na faʻaalia ai se suiga maualuga o le 44 mV (fua faʻaleagaina 0.29 mV / taamilosaga) ina ua maeʻa 150 taamilosaga faʻatusatusa i le 50 mV mo UCC (Ata 7b). Atonu e le o se eseesega tele, ae o le kinetics o UCC electrodes e matua telegese ma faʻaleagaina i le uila, aemaise lava mo tali faʻafefe. E ui lava o le toe faʻafoʻisia o le TCC e sili atu le lelei nai lo le UCC, na maua le TCC o loʻo i ai se suiga tele o le 73 mV i le maeʻa ai o le 150 taamilosaga, atonu e mafua mai i le tele o le chlorine na fausia i luga. ina ia pipii lelei le catalyst i luga o le electrode. E pei ona mafai ona vaaia mai electrodes uma tofotofoina, e oo lava i electrodes e aunoa ma catalysts lagolago na faaalia ai tikeri eseese o le uila vilivae le mautu, fautua mai o le suiga i le vavaeeseina pito i luga o le uila ona o le deactivation o mea e mafua mai i suiga kemikolo nai lo catalyst vavaeeseina. E le gata i lea, afai o se aofaiga tele o mea faʻapipiʻi e tatau ona vavae ese mai luga o le eletise, o le a mafua ai se faʻaopoopoga tele o le vavaeeseina o le pito i luga (e le gata i le 44 mV), talu ai o le substrate (UCC) e matua le aoga mo le VO2 + / VO2 + redox reaction.
Fa'atusatusaga o le CV o mea eletise sili ona lelei pe a fa'atusatusa i le UCC (a) ma le mautu o le VO2 + / VO2 + redox reaction (b). ν = 5 mV/s mo CV uma ile 0.1 M VOSO4/1 M H2SO4 + 1 M HCl electrolyte.
Ina ia faʻateleina le matagofie o le tamaoaiga o tekinolosi VRFB, faʻalauteleina ma malamalama i le kinetics o le vanadium redox reactions e taua tele e ausia ai le malosi maualuga. O mea fa'apipi'i HWO-C76 sa saunia ma su'esu'eina lo latou a'afiaga fa'aeletise ile tali ole VO2+/VO2+. Na fa'aalia e le HWO le fa'aleleia atili o le kinetic i mea fa'afefiloi eletise eletise ae na matua taofia ai le evolusione o le chlorine. O fua faatatau eseese o le HWO:C76 na faʻaaogaina e faʻaleleia atili ai le kinetics o eletise faʻavae HWO. O le faʻateleina o le C76 i le HWO e faʻaleleia ai le faʻaogaina o le eletise o le VO2 + / VO2 + tali i luga o le eletise ua suia, lea o le HWO-50% C76 o le mea sili ona lelei aua e faʻaitiitia ai le faʻafeiloaʻiga o le tau ma faʻaitiitia ai le chlorine pe a faʻatusatusa i le C76 ma le TCC teuina. . E mafua lenei mea ona o le aʻafiaga faʻatasi i le va o C = C sp2 hybridization, OH ma W-OH vaega galue. O le fua fa'aleagaina ina ua uma le uila fa'asolosolo o le HWO-50% C76 na maua e 0.29 mV / taamilosaga, ae o le fa'aleagaina o le UCC ma le TCC o le 0.33 mV / ta'amilosaga ma le 0.49 mV / ta'amilosaga, i le faasologa, e matua mautu. i mea fa'afefiloi eletise eletise. O fa'ai'uga o lo'o tu'uina atu ua fa'amaonia lelei ai mea fa'aeletise maualuga mo le tali VO2+/VO2+ fa'atasi ai ma le kinetics vave ma le mautu maualuga. O lenei mea o le a faʻateleina ai le eletise gaosiga, ma faʻateleina ai le malosi o le VRFB, ma faʻaitiitia ai le tau o lona faʻatauga i le lumanaʻi.
O fa'amaumauga o lo'o fa'aaogaina ma/po'o au'ili'ili i le su'esu'ega o lo'o avanoa mai tusitala ta'itasi pe a talosaga talafeagai.
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