Tack för att du besöker Nature.com. Webbläsarversionen du använder har begränsat stöd för CSS. För bästa möjliga upplevelse rekommenderar vi att du använder en uppdaterad webbläsare (eller stänger av kompatibilitetsläge i Internet Explorer). Under tiden, för att säkerställa fortsatt stöd, kommer vi att visa webbplatsen utan stilar och JavaScript.
Markföroreningar är ett stort problem orsakat av mänskliga aktiviteter. Den rumsliga fördelningen av potentiellt giftiga element (PTE) varierar i de flesta urbana och peri-urbana områden. Därför är det svårt att rumsligt förutsäga innehållet av PTE i sådana jordar. Totalt 115 prover erhölls från Frydek Mistek i Tjeckien. Koncentrationerna av kalcium (Ca), magnesium (Mg), kalium (K) och nickel (Ni) bestämdes med hjälp av induktivt kopplad plasmaemissionsspektrometri. Responsvariabeln är Ni och prediktorerna är Ca, Mg och K. Korrelationsmatrisen mellan responsvariabeln och prediktorvariabeln visar en tillfredsställande korrelation mellan elementen. Prediktionresultaten visade att Support Vector Machine Regression (SVMR) presterade väl, även om dess uppskattade rotmedelkvadratfel (RMSE) (235,974 mg/kg) och medelabsolutfel (MAE) (166,946 mg/kg) var högre än för de andra tillämpade metoderna. Blandade modeller för empirisk Bayesiansk Kriging-Multipel Linjär Regression (EBK-MLR) presterar dåligt, vilket framgår. med bestämningskoefficienter mindre än 0,1. Den empiriska Bayesianska Kriging-Support Vector Machine Regression (EBK-SVMR)-modellen var den bästa modellen, med låga RMSE-värden (95,479 mg/kg) och MAE-värden (77,368 mg/kg) och hög bestämningskoefficient (R2 = 0,637). Utdata från EBK-SVMR-modelleringstekniken visualiseras med hjälp av en självorganiserande karta. Klustrade neuroner i planet för hybridmodellen CakMg-EBK-SVMR-komponenten visar flera färgmönster som förutsäger Ni-koncentrationer i urbana och peri-urbana jordar. Resultaten visar att kombinationen av EBK och SVMR är en effektiv teknik för att förutsäga Ni-koncentrationer i urbana och peri-urbana jordar.
Nickel (Ni) anses vara ett mikronäringsämne för växter eftersom det bidrar till atmosfärisk kvävefixering (N) och ureametabolism, vilka båda är nödvändiga för frögroning. Förutom att bidra till frögroning kan Ni fungera som en svamp- och bakteriehämmare och främja växtutveckling. Bristen på nickel i jorden gör att växten kan absorbera det, vilket resulterar i kloros av bladen. Till exempel kräver vigna ärtor och gröna bönor applicering av nickelbaserade gödningsmedel för att optimera kvävefixeringen2. Fortsatt applicering av nickelbaserade gödningsmedel för att berika jorden och öka baljväxternas förmåga att fixera kväve i jorden ökar kontinuerligt nickelkoncentrationen i jorden. Även om nickel är ett mikronäringsämne för växter kan dess överdrivna intag i jorden göra mer skada än nytta. Nickels toxicitet i jorden minimerar jordens pH-värde och hindrar upptaget av järn som ett viktigt näringsämne för växttillväxt1. Enligt Liu3 har Ni visat sig vara det 17:e viktiga elementet som krävs för växtutveckling och tillväxt. Förutom nickelns roll i växtutveckling och tillväxt behöver människor det för en mängd olika tillämpningar. Elektroplätering, produktion av Nickelbaserade legeringar och tillverkning av tändanordningar och tändstift inom bilindustrin kräver alla användning av nickel inom olika industrisektorer. Dessutom har nickelbaserade legeringar och elektropläterade artiklar använts i stor utsträckning inom köksutrustning, balsaltillbehör, livsmedelsindustrins förnödenheter, el, tråd och kabel, jetturbiner, kirurgiska implantat, textilier och varvsindustrin5. Ni-rika nivåer i jordar (dvs. ytjordar) har tillskrivits både antropogena och naturliga källor, men främst är Ni en naturlig källa snarare än antropogen4,6. Naturliga källor till nickel inkluderar vulkanutbrott, vegetation, skogsbränder och geologiska processer; antropogena källor inkluderar dock nickel/kadmiumbatterier inom stålindustrin, elektroplätering, bågsvetsning, diesel och eldningsoljor samt atmosfäriska utsläpp från kolförbränning och avfalls- och slamförbränning. Nickelansamling7,8. Enligt Freedman och Hutchinson9 och Manyiwa et al. 10, de huvudsakliga källorna till matjordsföroreningar i den omedelbara och angränsande miljön är huvudsakligen nickel-kopparbaserade smältverk och gruvor. Matjorden runt nickel-kopparraffinaderiet i Sudbury i Kanada hade de högsta nivåerna av nickelföroreningar på 26 000 mg/kg11. Däremot har föroreningar från nickelproduktion i Ryssland resulterat i högre nickelkoncentrationer i norsk jord11. Enligt Alms et al. 12 varierade mängden HNO3-extraherbart nickel i regionens bästa åkermark (nickelproduktion i Ryssland) från 6,25 till 136,88 mg/kg, vilket motsvarar ett medelvärde på 30,43 mg/kg och en baslinjekoncentration på 25 mg/kg. Enligt kabata 11 kan applicering av fosforgödselmedel i jordbruksjordar i urbana eller peri-urbana jordar under på varandra följande skördesäsonger infundera eller kontaminera jorden. De potentiella effekterna av nickel hos människor kan leda till cancer genom mutagenes, kromosomskador, Z-DNA-generering, blockerad DNA-excisionsreparation eller epigenetiska processer 13. I djurförsök har nickel visat sig ha potential att orsaka en mängd olika tumörer, och cancerframkallande nickelkomplex kan förvärra sådana tumörer.
Bedömningar av markföroreningar har blomstrat på senare tid på grund av en mängd olika hälsorelaterade problem som uppstår i samband med jord-växtförhållanden, jord- och jordbiologiska förhållanden, ekologisk nedbrytning och miljökonsekvensbedömning. Hittills har rumslig förutsägelse av potentiellt giftiga element (PTE) som Ni i jord varit mödosam och tidskrävande med traditionella metoder. Tillkomsten av digital jordkartläggning (DSM) och dess nuvarande framgångar15 har avsevärt förbättrat prediktiv jordkartläggning (PSM). Enligt Minasny och McBratney16 har prediktiv jordkartläggning (DSM) visat sig vara en framträdande underdisciplin inom jordvetenskap. Lagacherie och McBratney, 2006, definierar DSM som "skapandet och ifyllandet av rumsliga jordinformationssystem genom användning av observationsmetoder in situ och laboratoriemetoder samt rumsliga och icke-rumsliga jordinferenssystem". McBratney et al. 17 beskriver att den moderna DSM eller PSM är den mest effektiva tekniken för att förutsäga eller kartlägga den rumsliga fördelningen av PTE:er, jordtyper och jordegenskaper. Geostatistik och maskininlärningsalgoritmer (MLA) är DSM-modelleringstekniker som skapar digitaliserade kartor med hjälp av datorer som använder betydande och minimal data.
Deutsch18 och Olea19 definierar geostatistik som "en samling numeriska tekniker som hanterar representation av rumsliga attribut, huvudsakligen med hjälp av stokastiska modeller, såsom hur tidsserieanalys karakteriserar temporala data." Geostatistik involverar primärt utvärdering av variogram, vilket möjliggör kvantifiering och definition av beroenden mellan rumsliga värden från varje dataset20. Gumiaux et al.20 illustrerar vidare att utvärderingen av variogram inom geostatistik baseras på tre principer, inklusive (a) beräkning av datakorrelationsskalan, (b) identifiering och beräkning av anisotropi i datasetdisparitet och (c) utöver att ta hänsyn till det inneboende felet i mätdata separerade från de lokala effekterna, uppskattas även areaeffekterna. Byggande på dessa koncept används många interpolationstekniker inom geostatistik, inklusive generell kriging, samkriging, vanlig kriging, empirisk Bayesiansk kriging, enkel krigingsmetod och andra välkända interpolationstekniker för att kartlägga eller förutsäga PTE, jordegenskaper och jordtyper.
Maskininlärningsalgoritmer (MLA) är en relativt ny teknik som använder större icke-linjära dataklasser, drivna av algoritmer som främst används för datautvinning, identifiering av mönster i data och upprepade gånger tillämpas för klassificering inom vetenskapliga områden som markvetenskap och returuppgifter. Många forskningsartiklar förlitar sig på MLA-modeller för att förutsäga PTE i jordar, såsom Tan et al. 22 (slumpmässiga skogar för tungmetalluppskattning i jordbruksjordar), Sakizadeh et al. 23 (modellering med stödvektormaskiner och artificiella neurala nätverk) markföroreningar). Dessutom använde Vega et al. 24 (CART för modellering av tungmetallretention och adsorption i jord) Sun et al. 25 (tillämpning av kubist är distributionen av Cd i jord) och andra algoritmer såsom k-närmaste neighbor, generaliserad boosted regression och boosted regression Trees också MLA för att förutsäga PTE i jord.
Tillämpningen av DSM-algoritmer i prediktion eller kartläggning står inför flera utmaningar. Många författare anser att MLA är överlägsen geostatistik och vice versa. Även om den ena är bättre än den andra, förbättrar kombinationen av de två noggrannheten i kartläggning eller prediktion i DSM15. Woodcock och Gopal26 Finke27; Pontius och Cheuk28 och Grunwald29 kommenterar brister och vissa fel i predikterad jordkartläggning. Jordforskare har provat en mängd olika tekniker för att optimera effektiviteten, noggrannheten och förutsägbarheten hos DSM-kartläggning och prognoser. Kombinationen av osäkerhet och verifiering är en av många olika aspekter som integreras i DSM för att optimera effektiviteten och minska defekter. Agyeman et al.15 anger dock att valideringsbeteendet och osäkerheten som introduceras genom kartskapande och prediktion bör valideras oberoende för att förbättra kartkvaliteten. DSM:s begränsningar beror på geografiskt spridd jordkvalitet, vilket involverar en komponent av osäkerhet; Bristen på säkerhet i DSM kan dock uppstå från flera felkällor, nämligen kovariatfel, modellfel, lokaliseringsfel och analytiskt fel 31. Modelleringsfel som induceras i MLA och geostatistiska processer är förknippade med bristande förståelse, vilket i slutändan leder till en överförenkling av den verkliga processen32. Oavsett modelleringens natur kan felaktigheter tillskrivas modelleringsparametrar, matematiska modellförutsägelser eller interpolering33. Nyligen har en ny DSM-trend uppstått som främjar integrationen av geostatistik och MLA i kartläggning och prognoser. Flera markforskare och författare, såsom Sergeev et al. 34; Subbotina et al. 35; Tarasov et al. 36 och Tarasov et al. 37 har utnyttjat den noggranna kvaliteten hos geostatistik och maskininlärning för att generera hybridmodeller som förbättrar effektiviteten i prognoser och kartläggning. kvalitet. Några av dessa hybrid- eller kombinerade algoritmmodeller är Artificial Neural Network Kriging (ANN-RK), Multilayer Perceptron Residual Kriging (MLP-RK), Generalized Regression Neural Network Residual Kriging (GR-NNRK)36, Artificial Neural Network Kriging-Multilayer Perceptron (ANN-K-MLP)37 och Co-Kriging och Gaussisk processregression38.
Enligt Sergeev et al. har kombinationen av olika modelleringstekniker potential att eliminera defekter och öka effektiviteten hos den resulterande hybridmodellen snarare än att utveckla en enda modell. I detta sammanhang argumenterar denna nya artikel för att det är nödvändigt att tillämpa en kombinerad algoritm av geostatistik och MLA för att skapa optimala hybridmodeller för att förutsäga Ni-anrikning i urbana och peri-urbana områden. Denna studie kommer att förlita sig på Empirisk Bayesiansk Kriging (EBK) som basmodell och blanda den med Support Vector Machine (SVM) och Multiple Linear Regression (MLR) modeller. Hybridisering av EBK med någon MLA är inte känd. De multipla blandade modellerna som ses är kombinationer av ordinär, residual, regressionskriging och MLA. EBK är en geostatistisk interpolationsmetod som använder en rumsligt stokastisk process som är lokaliserad som ett icke-stationärt/stationärt slumpmässigt fält med definierade lokaliseringsparametrar över fältet, vilket möjliggör rumslig variation39. EBK har använts i en mängd olika studier, inklusive analys av fördelningen av organiskt kol i jordbruksjord40, bedömning av markföroreningar41 och kartläggning av mark egenskaper42.
Å andra sidan är Self-Organizing Graph (SeOM) en inlärningsalgoritm som har använts i olika artiklar som Li et al. 43, Wang et al. 44, Hossain Bhuiyan et al. 45 och Kebonye et al. 46. Bestäm de rumsliga attributen och grupperingen av element. Wang et al. 44 beskriver att SeOM är en kraftfull inlärningsteknik känd för sin förmåga att gruppera och föreställa sig icke-linjära problem. Till skillnad från andra mönsterigenkänningstekniker som principal component analysis, fuzzy clustering, hierarkisk clustering och multi-criteria decision making, är SeOM bättre på att organisera och identifiera PTE-mönster. Enligt Wang et al. 44 kan SeOM rumsligt gruppera distributionen av relaterade neuroner och ge högupplöst datavisualisering. SeOM kommer att visualisera Ni-prediktiondata för att få den bästa modellen för att karakterisera resultaten för direkt tolkning.
Denna artikel syftar till att generera en robust kartläggningsmodell med optimal noggrannhet för att förutsäga nickelhalten i urbana och peri-urbana jordar. Vi antar att tillförlitligheten hos den blandade modellen huvudsakligen beror på påverkan av andra modeller som är kopplade till basmodellen. Vi är medvetna om de utmaningar som DSM står inför, och även om dessa utmaningar hanteras på flera fronter, verkar kombinationen av framsteg inom geostatistik och MLA-modeller vara stegvis; därför kommer vi att försöka besvara forskningsfrågor som kan ge blandade modeller. Men hur noggrann är modellen på att förutsäga målelementet? Vilken är också nivån av effektivitetsutvärdering baserad på validering och noggrannhetsutvärdering? Därför var de specifika målen för denna studie att (a) skapa en kombinerad blandningsmodell för SVMR eller MLR med EBK som basmodell, (b) jämföra de resulterande modellerna, (c) föreslå den bästa blandningsmodellen för att förutsäga Ni-koncentrationer i urbana eller peri-urbana jordar, och (d) tillämpningen av SeOM för att skapa en högupplöst karta över rumslig variation av nickel.
Studien genomförs i Tjeckien, närmare bestämt i Frydek Mistek-distriktet i Mähren-Schlesien-regionen (se figur 1). Geografin i studieområdet är mycket kargt och utgör mestadels en del av Mähren-Schlesiens Beskider-region, som är en del av den yttre kanten av Karpaterna. Studieområdet ligger mellan 49° 41′ 0′ N och 18° 20′ 0′ Ö, och höjden är mellan 225 och 327 m; Koppens klassificeringssystem för regionens klimattillstånd klassificeras dock som Cfb = tempererat havsklimat. Det förekommer mycket nederbörd även under de torra månaderna. Temperaturerna varierar något under året mellan −5 °C och 24 °C, och faller sällan under −14 °C eller över 30 °C, medan den genomsnittliga årliga nederbörden ligger mellan 685 och 752 mm47. Det uppskattade undersökningsområdet för hela området är 1 208 kvadratkilometer, med 39,38 % av odlad mark och 49,36 % av skogstäckningen. Å andra sidan är den yta som användes i denna studie cirka 889,8 kvadratkilometer. I och runt Ostrava är stålindustrin och metallverken mycket aktiva. Metallverk, stålindustrin där nickel används i rostfria stål (t.ex. för motståndskraft mot atmosfärisk korrosion) och legeringsstål (nickel ökar legeringens hållfasthet samtidigt som den bibehåller dess goda duktilitet och seghet), och intensivt jordbruk såsom fosfatgödsel och boskapsproduktion är potentiella forskningskällor för nickel i regionen. (t.ex. att tillsätta nickel till lamm för att öka tillväxttakten hos lamm och lågfodrade nötkreatur). Andra industriella användningsområden för nickel inom forskningsområden inkluderar dess användning vid elektroplätering, inklusive elektroplätering av nickel och elektrolös nickelplätering. Jordens egenskaper är lätta att urskilja från jordens färg, struktur och karbonatinnehåll. Jordens textur är medelfin till fin, härledd från modermaterialet. De är av kolluviala, alluviala eller eoliska natur. Vissa jordområden verkar fläckiga i ytan och undergrunden, ofta med betong och blekning. Cambisoler och stagnosoler är dock de vanligaste jordtyperna i regionen48. Med höjder från 455,1 till 493,5 m dominerar cambisoler Tjeckien49.
Karta över studieområdet [Kartan över studieområdet skapades med ArcGIS Desktop (ESRI, Inc, version 10.7, URL: https://desktop.arcgis.com).]
Totalt 115 matjordsprover erhölls från urbana och peri-urbana jordar i Frydek Mistek-distriktet. Provmönstret som användes var ett regelbundet rutnät med jordprover placerade 2 × 2 km från varandra, och matjorden mättes på ett djup av 0 till 20 cm med hjälp av en handhållen GPS-enhet (Leica Zeno 5 GPS). Proverna förpackas i Ziploc-påsar, märks korrekt och skickas till laboratoriet. Proverna lufttorkades för att producera pulveriserade prover, pulveriserades med ett mekaniskt system (Fritsch-skivkvarn) och siktades (siktstorlek 2 mm). Placera 1 gram torkade, homogeniserade och siktade jordprover i tydligt märkta teflonflaskor. I varje teflonkärl, dispensera 7 ml 35 % HCl och 3 ml 65 % HNO3 (med hjälp av en automatisk dispenser – en för varje syra), täck lätt och låt proverna stå över natten för reaktionen (aqua regia-program). Placera supernatanten på en varm metallplatta (temperatur: 100 W och 160 °C) i 2 timmar för att underlätta provernas nedbrytning, låt sedan svalna. Överför supernatanten till en 50 ml mätkolv och späd till 50 ml med avjoniserat vatten. Filtrera därefter den utspädda supernatanten i ett 50 ml PVC-rör med avjoniserat vatten. Dessutom späddes 1 ml av utspädningslösningen med 9 ml avjoniserat vatten och filtrerades i ett 12 ml rör förberett för PTE-pseudokoncentrering. Koncentrationerna av PTE (As, Cd, Cr, Cu, Mn, Ni, Pb, Zn, Ca, Mg, K) bestämdes med ICP-OES (Inductively Coupled Plasma Optical Emission Spectroscopy) (Thermo Fisher Scientific, USA) enligt standardmetoder och avtal. Säkerställ kvalitetssäkrings- och kontrollprocedurer (QA/QC) (SRM NIST 2711a Montana II Soil). PTE med detektionsgränser under hälften exkluderades från denna studie. Detektionsgränsen för den PTE som användes i denna studie var 0,0004.(du).Dessutom säkerställs kvalitetskontrollen och kvalitetssäkringsprocessen för varje analys genom att analysera referensstandarder.För att säkerställa att fel minimerades utfördes en dubbelanalys.
Empirisk Bayesiansk Kriging (EBK) är en av många geostatistiska interpoleringstekniker som används vid modellering inom olika områden, såsom markvetenskap. Till skillnad från andra kriging-interpoleringstekniker skiljer sig EBK från traditionella krigingsmetoder genom att beakta felet som uppskattas av semivariogrammodellen. Vid EBK-interpolering beräknas flera semivariogrammodeller under interpolering, snarare än ett enda semivariogram. Interpoleringstekniker ger plats åt osäkerheten och programmeringen som är förknippad med denna plottning av semivariogrammet, vilket utgör en mycket komplex del av en tillräcklig krigingmetod. Interpoleringsprocessen för EBK följer de tre kriterier som föreslagits av Krivoruchko50, (a) modellen uppskattar semivariogrammet från indatasetet, (b) det nya förutspådda värdet för varje indatasetplats baserat på det genererade semivariogrammet och (c) den slutliga A-modellen beräknas från ett simulerat dataset. Den Bayesianska ekvationsregeln ges som en posterior
Där \(Prob\left(A\right)\) representerar den tidigare, \(Prob\left(B\right)\) marginella sannolikheten ignoreras i de flesta fall, \(Prob (B,A)\). Semivariogramberäkningen baseras på Bayes regel, som visar benägenheten hos observationsdatamängder som kan skapas från semivariogram. Värdet på semivariogrammet bestäms sedan med hjälp av Bayes regel, som anger hur sannolikt det är att skapa en dataset av observationer från semivariogrammet.
En stödvektormaskin är en maskininlärningsalgoritm som genererar ett optimalt separerande hyperplan för att särskilja identiska men inte linjärt oberoende klasser. Vapnik51 skapade intentionsklassificeringsalgoritmen, men den har nyligen använts för att lösa regressionsorienterade problem. Enligt Li et al.52 är SVM en av de bästa klassificeringsteknikerna och har använts inom olika områden. Regressionskomponenten i SVM (Support Vector Machine Regression – SVMR) användes i denna analys. Cherkassky och Mulier53 var pionjärer inom SVMR som en kärnbaserad regression, vars beräkning utfördes med hjälp av en linjär regressionsmodell med rumsliga funktioner för flera länder. John et al54 rapporterar att SVMR-modellering använder linjär regression i hyperplan, vilket skapar ickelinjära relationer och möjliggör rumsliga funktioner. Enligt Vohland et al. 55, epsilon (ε)-SVMR använder den tränade datamängden för att erhålla en representationsmodell som en epsilon-okänslig funktion som tillämpas för att kartlägga data oberoende med bästa epsilon-bias från träning på korrelerade data. Det förinställda avståndsfelet ignoreras från det faktiska värdet, och om felet är större än ε(ε) kompenserar markegenskaperna det. Modellen minskar också komplexiteten hos träningsdata till en bredare delmängd av stödvektorer. Ekvationen som föreslagits av Vapnik51 visas nedan.
där b representerar det skalära tröskelvärdet, \(K\left({x}_{,}{x}_{k}\right)\) representerar kärnfunktionen, \(\alpha\) representerar Lagrange-multiplikatorn, N representerar en numerisk datauppsättning, \({x}_{k}\) representerar datainmatning och \(y\) är datautmatning. En av de viktigaste kärnorna som används är SVMR-operationen, som är en Gaussisk radiell basfunktion (RBF). RBF-kärnan tillämpas för att bestämma den optimala SVMR-modellen, vilket är avgörande för att erhålla den mest subtila straffmängdsfaktorn C och kärnparametern gamma (γ) för PTE-träningsdata. Först utvärderade vi träningsmängden och testade sedan modellens prestanda på valideringsmängden. Styrparametern som används är sigma och metodvärdet är svmRadial.
En multipel linjär regressionsmodell (MLR) är en regressionsmodell som representerar förhållandet mellan responsvariabeln och ett antal prediktorvariabler med hjälp av linjära poolade parametrar beräknade med minstakvadratmetoden. I MLR är en minstakvadratmodell en prediktiv funktion av markegenskaper efter val av förklarande variabler. Det är nödvändigt att använda responsen för att etablera ett linjärt samband med hjälp av förklarande variabler. PTE användes som responsvariabel för att etablera ett linjärt samband med de förklarande variablerna. MLR-ekvationen är
där y är responsvariabeln, \(a\) är interceptet, n är antalet prediktorer, \({b}_{1}\) är den partiella regressionen av koefficienterna, \({x}_{i}\) representerar en prediktor eller förklarande variabel, och \({\varepsilon }_{i}\) representerar felet i modellen, även känt som residualen.
Blandade modeller erhölls genom att kombinera EBK med SVMR och MLR. Detta görs genom att extrahera predikterade värden från EBK-interpolering. De predikterade värdena som erhålls från den interpolerade Ca, K och Mg erhålls genom en kombinatorisk process för att erhålla nya variabler, såsom CaK, CaMg och KMg. Elementen Ca, K och Mg kombineras sedan för att erhålla en fjärde variabel, CaKMg. Sammantaget erhålls variablerna Ca, K, Mg, CaK, CaMg, KMg och CaKMg. Dessa variabler blev våra prediktorer, vilket hjälpte till att förutsäga nickelkoncentrationer i urbana och peri-urbana jordar. SVMR-algoritmen utfördes på prediktorerna för att erhålla en blandad modell Empirical Bayesian Kriging-Support Vector Machine (EBK_SVM). På liknande sätt skickas variabler också genom MLR-algoritmen för att erhålla en blandad modell Empirical Bayesian Kriging-Multiple Linear Regression (EBK_MLR). Vanligtvis är variablerna Ca, K, Mg, CaK, CaMg, KMg och CaKMg används som kovariater för att prediktera Ni-halten i urbana och peri-urbana jordar. Den mest acceptabla modellen som erhållits (EBK_SVM eller EBK_MLR) kommer sedan att visualiseras med hjälp av en självorganiserande graf. Arbetsflödet för denna studie visas i figur 2.
Att använda SeOM har blivit ett populärt verktyg för att organisera, utvärdera och prognostisera data inom finanssektorn, sjukvården, industrin, statistik, markvetenskap med mera. SeOM skapas med hjälp av artificiella neurala nätverk och oövervakade inlärningsmetoder för organisering, utvärdering och prediktion. I denna studie användes SeOM för att visualisera Ni-koncentrationer baserat på den bästa modellen för att förutsäga Ni i urbana och peri-urbana jordar. Data som bearbetas i SeOM-utvärderingen används som n ingångsdimensionella vektorvariabler43,56. Melssen et al. 57 beskriver anslutningen av en ingångsvektor till ett neuralt nätverk genom ett enda ingångslager till en utgångsvektor med en enda viktvektor. Utgången som genereras av SeOM är en tvådimensionell karta som består av olika neuroner eller noder vävda in i hexagonala, cirkulära eller fyrkantiga topologiska kartor beroende på deras närhet. Genom att jämföra kartstorlekar baserade på metriskt värde, kvantiseringsfel (QE) och topografiskt fel (TE), väljs SeOM-modellen med 0,086 respektive 0,904, vilket är en 55-kartenhet (5 × 11). Neuronstrukturen bestäms enligt antalet noder i den empiriska ekvationen.
Antalet data som användes i denna studie är 115 prover. En slumpmässig metod användes för att dela upp data i testdata (25 % för validering) och träningsdataset (75 % för kalibrering). Träningsdatasetet används för att generera regressionsmodellen (kalibrering), och testdatasetet används för att verifiera generaliseringsförmågan58. Detta gjordes för att bedöma lämpligheten hos olika modeller för att förutsäga nickelhalt i jordar. Alla modeller som användes genomgick en tiofaldig korsvalideringsprocess, upprepad fem gånger. Variablerna som produceras genom EBK-interpolering används som prediktorer eller förklarande variabler för att förutsäga målvariabeln (PTE). Modellering hanteras i RStudio med hjälp av paketen library(Kohonen), library(caret), library(modelr), library("e1071"), library("plyr"), library("caTools"), library(" prospectr") och libraries ("Metrics").
Olika valideringsparametrar användes för att bestämma den bästa modellen som är lämplig för att förutsäga nickelkoncentrationer i jord och för att utvärdera modellens noggrannhet och validering. Hybridiseringsmodeller utvärderades med hjälp av medelabsolutfel (MAE), rotmedelskvadratfel (RMSE) och R-kvadrat eller koefficientbestämning (R2). R2 definierar variansen av proportionerna i svaret, representerad av regressionsmodellen. RMSE och variansmagnitud i oberoende mått beskriver modellens prediktiva kraft, medan MAE bestämmer det faktiska kvantitativa värdet. R2-värdet måste vara högt för att utvärdera den bästa blandningsmodellen med hjälp av valideringsparametrarna, ju närmare värdet är 1, desto högre noggrannhet. Enligt Li et al. 59 anses ett R2-kriteriumvärde på 0,75 eller högre vara en bra prediktor; från 0,5 till 0,75 är acceptabel modellprestanda, och under 0,5 är oacceptabel modellprestanda. Vid val av en modell med hjälp av RMSE- och MAE-valideringskriteriernas utvärderingsmetoder var de lägre erhållna värdena tillräckliga och ansågs vara det bästa valet. Följande ekvation beskriver verifieringsmetoden.
där n representerar storleken på det observerade värdet, \({Y}_{i}\) representerar det uppmätta svaret, och \({\widehat{Y}}_{i}\) också representerar det förutspådda svarsvärdet, därför för de första i observationerna.
Statistiska beskrivningar av prediktor- och responsvariabler presenteras i tabell 1, och visar medelvärde, standardavvikelse (SD), variationskoefficient (CV), minimum, maximum, kurtos och skevhet. Minimi- och maximivärdena för elementen är i fallande ordning Mg < Ca < K < Ni respektive Ca < Mg < K < Ni. Koncentrationerna av responsvariabeln (Ni) som samplades från studieområdet varierade från 4,86 till 42,39 mg/kg. Jämförelse av Ni med världsgenomsnittet (29 mg/kg) och det europeiska genomsnittet (37 mg/kg) visade att det totala beräknade geometriska medelvärdet för studieområdet låg inom det tolererbara intervallet. Icke desto mindre, som visas av Kabata-Pendias11, visar en jämförelse av den genomsnittliga nickelkoncentrationen (Ni) i den aktuella studien med jordbruksjordar i Sverige att den nuvarande genomsnittliga nickelkoncentrationen är högre. På samma sätt var medelkoncentrationen av Frydek Mistek i urbana och peri-urbana jordar i den aktuella studien (Ni 16,15 mg/kg) högre än det tillåtna. gräns på 60 (10,2 mg/kg) för Ni i polska stadsjordar rapporterade av Różański et al. Dessutom registrerade Bretzel och Calderisi61 mycket låga genomsnittliga Ni-koncentrationer (1,78 mg/kg) i stadsjordar i Toscana jämfört med den aktuella studien. Jim62 fann också en lägre nickelkoncentration (12,34 mg/kg) i Hongkongs stadsjordar, vilket är lägre än den nuvarande nickelkoncentrationen i denna studie. Birke et al63 rapporterade en genomsnittlig Ni-koncentration på 17,6 mg/kg i ett gammalt gruv- och stadsindustriområde i Sachsen-Anhalt, Tyskland, vilket var 1,45 mg/kg högre än den genomsnittliga Ni-koncentrationen i området (16,15 mg/kg). Aktuell forskning. Det höga nickelinnehållet i jordar i vissa stads- och förortsområden i studieområdet kan huvudsakligen tillskrivas järn- och stålindustrin samt metallindustrin. Detta överensstämmer med studien av Khodadoust et al. 64 att stålindustrin och metallbearbetning är de huvudsakliga källorna till nickelföroreningar i jordar. Prediktorerna varierade dock också från 538,70 mg/kg till 69 161,80 mg/kg för Ca, 497,51 mg/kg till 3 535,68 mg/kg för K och 685,68 mg/kg till 5 970,05 mg/kg för Mg. Jakovljevic et al. 65 undersökte det totala Mg- och K-innehållet i jordar i centrala Serbien. De fann att de totala koncentrationerna (410 mg/kg respektive 400 mg/kg) var lägre än Mg- och K-koncentrationerna i den aktuella studien. Omöjligt att skilja på varandra, bedömde Orzechowski och Smolczynski66 i östra Polen det totala halten av Ca, Mg och K och visade genomsnittliga koncentrationer av Ca (1100 mg/kg), Mg (590 mg/kg) och K (810 mg/kg). Halten i matjorden är lägre än för det enskilda elementet i denna studie. En nyligen genomförd studie av Pongrac et al. 67 visade att det totala Ca-innehållet som analyserades i 3 olika jordar i Skottland, Storbritannien (Mylnefield-jord, Balruddery-jord och Hartwood-jord) indikerade ett högre Ca-innehåll i denna studie.
På grund av de olika uppmätta koncentrationerna av de samplade elementen uppvisar datamängdsfördelningarna av elementen olika skevhet. Elementens skevhet och kurtos varierade från 1,53 till 7,24 respektive 2,49 till 54,16. Alla beräknade element har skevhets- och kurtosnivåer över +1, vilket indikerar att datafördelningen är oregelbunden, snedvriden i rätt riktning och har nått sin topp. De uppskattade CV:na för elementen visar också att K, Mg och Ni uppvisar måttlig variabilitet, medan Ca har extremt hög variabilitet. CV:na för K, Ni och Mg förklarar deras enhetliga fördelning. Dessutom är Ca-fördelningen icke-enhetlig och externa källor kan påverka dess anrikningsnivå.
Korrelationen mellan prediktorvariablerna och responselementen indikerade en tillfredsställande korrelation mellan elementen (se figur 3). Korrelationen indikerade att CaK uppvisade måttlig korrelation med r-värde = 0,53, liksom CaNi. Även om Ca och K uppvisar blygsamma samband med varandra, har forskare som Kingston et al. 68 och Santo69 antyder att deras nivåer i jorden är omvänt proportionella. Ca och Mg är dock antagonistiska mot K, men CaK korrelerar väl. Detta kan bero på applicering av gödningsmedel som kaliumkarbonat, vilket är 56 % högre i kalium. Kalium korrelerade måttligt med magnesium (KM r = 0,63). Inom gödningsmedelsindustrin är dessa två element nära besläktade eftersom kaliummagnesiumsulfat, kaliummagnesiumnitrat och potash appliceras på jordar för att öka deras bristnivåer. Nickel är måttligt korrelerat med Ca, K och Mg med r-värden = 0,52, 0,63 respektive 0,55. Sambanden mellan kalcium, magnesium och PTE:er som nickel är komplexa, men magnesium hämmar ändå kalciumabsorptionen, kalcium minskar effekterna av överskott av magnesium, och både magnesium och kalcium minskar de toxiska effekterna av nickel i jorden.
Korrelationsmatris för element som visar sambandet mellan prediktorer och svar (Obs: denna figur inkluderar ett spridningsdiagram mellan element, signifikansnivåerna är baserade på p < 0,001).
Figur 4 illustrerar den rumsliga fördelningen av element. Enligt Burgos et al.70 är tillämpningen av rumslig fördelning en teknik som används för att kvantifiera och markera hotspots i förorenade områden. Anrikningsnivåerna av Ca i Fig. 4 kan ses i den nordvästra delen av den rumsliga fördelningskartan. Figuren visar hotspots med måttlig till hög Ca-anrikning. Kalciumanrikningen i den nordvästra delen av kartan beror sannolikt på användningen av bränd kalk (kalciumoxid) för att minska jordens surhet och dess användning i stålverk som alkaliskt syre i ståltillverkningsprocessen. Å andra sidan föredrar andra jordbrukare att använda kalciumhydroxid i sura jordar för att neutralisera pH, vilket också ökar jordens kalciumhalt71. Kalium visar också hotspots i den nordvästra och östra delen av kartan. Nordvästra USA är ett viktigt jordbrukssamhälle, och det måttligt till höga mönstret av kalium kan bero på NPK- och kaliumtillförsel. Detta överensstämmer med andra studier, såsom Madaras och Lipavský72, Madaras et al.73, Pulkrabová et al.74, Asare et al.75, som observerade att jordstabilisering och behandling med KCl och NPK resulterade i högt K-innehåll i jorden. Spatial kaliumberikning i den nordvästra delen av utbredningskartan kan bero på användningen av kaliumbaserade gödningsmedel såsom kaliumklorid, kaliumsulfat, kaliumnitrat, kaliumklorid och kaliumklorid för att öka kaliuminnehållet i magra jordar. Zádorová et al. 76 och Tlustoš et al. 77 beskrev att applicering av K-baserade gödningsmedel ökade K-halten i jorden och skulle öka jordens näringsinnehåll avsevärt på lång sikt, särskilt K och Mg visar en het punkt i jorden. Relativt måttliga heta punkter i nordvästra delen av kartan och sydöstra delen av kartan. Kolloidal fixering i jorden minskar koncentrationen av magnesium i jorden. Brist på magnesium i jorden gör att växter uppvisar gulaktig mellanvenskloros. Magnesiumbaserade gödningsmedel, såsom kaliummagnesiumsulfat, magnesiumsulfat och kieserit, behandlar brister (växter ser lila, röda eller bruna ut, vilket indikerar magnesiumbrist) i jordar med ett normalt pH-intervall6. Ansamlingen av nickel på urbana och peri-urbana jordytor kan bero på antropogena aktiviteter såsom jordbruk och nickelns betydelse för produktion av rostfritt stål78.
Rumslig fördelning av element [karta över rumslig fördelning skapades med ArcGIS Desktop (ESRI, Inc, version 10.7, URL: https://desktop.arcgis.com).]
Resultaten för modellprestandaindex för de element som användes i denna studie visas i tabell 2. Å andra sidan är RMSE och MAE för Ni båda nära noll (0,86 RMSE, -0,08 MAE). Å andra sidan är både RMSE- och MAE-värdena för K acceptabla. RMSE- och MAE-resultaten var större för kalcium och magnesium. Ca och K MAE- och RMSE-resultaten är större på grund av olika datamängder. RMSE och MAE för denna studie som använde EBK för att förutsäga Ni visade sig vara bättre än resultaten från John et al. 54 som använde synergistisk kriging för att förutsäga S-koncentrationer i jord med samma insamlade data. EBK-utfallen vi studerade korrelerar med de från Fabijaczyk et al. 41, Yan et al. 79, Beguin et al. 80, Adhikary et al. 81 och John et al. 82, särskilt K och Ni.
Prestandan hos enskilda metoder för att förutsäga nickelhalten i urbana och peri-urbana jordar utvärderades med hjälp av modellernas prestanda (tabell 3). Modellvalidering och noggrannhetsutvärdering bekräftade att Ca_Mg_K-prediktorn i kombination med EBK SVMR-modellen gav bäst prestanda. Kalibreringsmodell Ca_Mg_K-EBK_SVMR modell R2, rotmedelskvadratfel (RMSE) och medelabsolutfel (MAE) var 0,637 (R2), 95,479 mg/kg (RMSE) och 77,368 mg/kg (MAE). Ca_Mg_K-SVMR var 0,663 (R2), 235,974 mg/kg (RMSE) och 166,946 mg/kg (MAE). Trots detta erhölls goda R2-värden för Ca_Mg_K-SVMR (0,663 mg/kg R2) och Ca_Mg-EBK_SVMR (0,643 = R2); Deras RMSE- och MAE-resultat var högre än de för Ca_Mg_K-EBK_SVMR (R2 0,637) (se tabell 3). Dessutom är RMSE och MAE för Ca_Mg-EBK_SVMR-modellen (RMSE = 1664,64 och MAE = 1031,49) 17,5 respektive 13,4, vilket är större än de för Ca_Mg_K-EBK_SVMR. På samma sätt är RMSE och MAE för Ca_Mg-K SVMR-modellen (RMSE = 235,974 och MAE = 166,946) 2,5 respektive 2,2 större än de för Ca_Mg_K-EBK_SVMR RMSE respektive MAE. De beräknade RMSE-resultaten indikerar hur koncentrerad datamängden är med den bästa anpassningslinjen. Högre RSME och MAE observerades. Enligt Kebonye et al. al. 46 och john et al. 54, ju närmare RMSE och MAE är noll, desto bättre resultat. SVMR och EBK_SVMR har högre kvantiserade RSME- och MAE-värden. Det observerades att RSME-uppskattningarna var genomgående högre än MAE-värdena, vilket indikerar förekomsten av extremvärden. Enligt Legates och McCabe83 rekommenderas i vilken utsträckning RMSE överstiger det genomsnittliga absoluta felet (MAE) som en indikator på förekomsten av extremvärden. Detta innebär att ju mer heterogen datasetet är, desto högre är MAE- och RMSE-värdena. Noggrannheten i korsvalideringsbedömningen av den blandade modellen Ca_Mg_K-EBK_SVMR för att förutsäga Ni-innehåll i stads- och förortsjordar var 63,70 %. Enligt Li et al. 59 är denna noggrannhetsnivå en acceptabel modellprestanda. De nuvarande resultaten jämförs med en tidigare studie av Tarasov et al. 36 vars hybridmodell skapade MLPRK (Multilayer Perceptron Residual Kriging), relaterat till EBK_SVMR-noggrannhetsutvärderingsindexet som rapporterades i den aktuella studien, RMSE (210) och MAE (167,5) var högre än våra resultat i den aktuella studien (RMSE 95,479, MAE 77,368). Men när man jämför R2 för den aktuella studien (0,637) med Tarasov et al. 36 (0,544) är det tydligt att bestämningskoefficienten (R2) är högre i denna blandade modell. Felmarginalen (RMSE och MAE) (EBK SVMR) för den blandade modellen är dubbelt så låg. Likaså registrerade Sergeev et al.34 0,28 (R2) för den utvecklade hybridmodellen (Multilayer Perceptron Residual Kriging), medan Ni i den aktuella studien registrerade 0,637 (R2). Prediktionens noggrannhet för denna modell (EBK SVMR) är 63,7 %, medan prediktionsnoggrannheten som erhållits av Sergeev et al.34 är 28 %. Den slutliga kartan (Fig. 5) som skapats med EBK_SVMR-modellen och Ca_Mg_K som prediktor visar förutsägelser av heta punkter och måttlig till nickelhalt över hela studieområdet. Detta innebär att koncentrationen av nickel i studieområdet huvudsakligen är måttlig, med högre koncentrationer i vissa specifika områden.
Den slutliga prediktionskartan representeras med hjälp av hybridmodellen EBK_SVMR och med Ca_Mg_K som prediktor. [Den rumsliga distributionskartan skapades med RStudio (version 1.4.1717: https://www.rstudio.com/).]
Figur 6 visar PTE-koncentrationer som ett kompositionsplan bestående av individuella neuroner. Inget av komponentplanen uppvisade samma färgmönster som visas. Lämpligt antal neuroner per ritad karta är dock 55. SeOM produceras med en mängd olika färger, och ju mer lika färgmönstren är, desto mer jämförbara är egenskaperna hos proverna. Enligt deras exakta färgskala uppvisade individuella element (Ca, K och Mg) liknande färgmönster som enskilda höga neuroner och de flesta låga neuroner. Således delar CaK och CaMg vissa likheter med neuroner av mycket hög ordning och låga till måttliga färgmönster. Båda modellerna förutsäger koncentrationen av Ni i jord genom att visa medelhöga till höga nyanser av färger som rött, orange och gult. KMg-modellen visar många höga färgmönster baserat på exakta proportioner och låga till medelhöga färgfläckar. På en exakt färgskala från låg till hög visade det plana fördelningsmönstret för modellens komponenter ett högt färgmönster som indikerar den potentiella koncentrationen av nickel i jorden (se figur 4). CakMg-modellens komponentplan visar ett varierat färgmönster från låg till hög enligt en noggrann färgskala. Dessutom liknar modellens förutsägelse av nickelhalten (CakMg) den rumsliga fördelningen av nickel som visas i figur 5. Båda graferna visar höga, medelhöga och låga andelar av nickelkoncentrationer i urbana och peri-urbana jordar. Figur 7 visar konturmetoden i k-medelvärdesgrupperingen på kartan, uppdelad i tre kluster baserat på det förutspådda värdet i varje modell. Konturmetoden representerar det optimala antalet kluster. Av de 115 insamlade jordproverna erhöll kategori 1 flest jordprover, 74. Kluster 2 fick 33 prover, medan kluster 3 fick 8 prover. Kombinationen av sjukomponentsplanära prediktorer förenklades för att möjliggöra korrekt klustertolkning. På grund av de många antropogena och naturliga processer som påverkar jordbildningen är det svårt att ha korrekt differentierade klustermönster i en distribuerad SeOM-karta78.
Komponentplansutdata från varje variabel i Empirical Bayesian Kriging Support Vector Machine (EBK_SVM_SeOM). [SeOM-kartor skapades med RStudio (version 1.4.1717: https://www.rstudio.com/).]
Olika klusterklassificeringskomponenter [SeOM-kartor skapades med RStudio (version 1.4.1717: https://www.rstudio.com/).]
Den aktuella studien illustrerar tydligt modelleringstekniker för nickelkoncentrationer i urbana och peri-urbana jordar. Studien testade olika modelleringstekniker, genom att kombinera element med modelleringstekniker, för att få det bästa sättet att förutsäga nickelkoncentrationer i jord. SeOM:s sammansättningsplanära rumsliga egenskaper hos modelleringstekniken uppvisade ett högt färgmönster från lågt till högt på en noggrann färgskala, vilket indikerar Ni-koncentrationer i jorden. Den rumsliga fördelningskartan bekräftar dock den plana rumsliga fördelningen av komponenter som visas av EBK_SVMR (se figur 5). Resultaten visar att regressionsmodellen för stödvektormaskinen (CaMgK-SVMR) förutsäger koncentrationen av Ni i jord som en enda modell, men validerings- och noggrannhetsutvärderingsparametrarna visar mycket höga fel vad gäller RMSE och MAE. Å andra sidan är modelleringstekniken som används med EBK_MLR-modellen också bristfällig på grund av det låga värdet på bestämningskoefficienten (R2). Goda resultat erhölls med EBK SVMR och kombinerade element (CaKMg) med låga RMSE- och MAE-fel med en noggrannhet på 63,7 %. Det visar sig att kombinationen av EBK-algoritmen med En maskininlärningsalgoritm kan generera en hybridalgoritm som kan förutsäga koncentrationen av PTE i jord. Resultaten visar att användning av CaMgK som prediktorer för att förutsäga Ni-koncentrationer i studieområdet kan förbättra förutsägelsen av Ni i jordar. Detta innebär att kontinuerlig applicering av nickelbaserade gödningsmedel och industriell förorening av jorden av stålindustrin tenderar att öka koncentrationen av nickel i jorden. Denna studie visade att EBK-modellen kan minska felnivån och förbättra noggrannheten i modellen för jordens rumsliga fördelning i urbana eller peri-urbana jordar. I allmänhet föreslår vi att EBK-SVMR-modellen tillämpas för att bedöma och förutsäga PTE i jord; dessutom föreslår vi att använda EBK för att hybridisera med olika maskininlärningsalgoritmer. Ni-koncentrationer förutspåddes med hjälp av element som kovariater; användning av fler kovariater skulle dock avsevärt förbättra modellens prestanda, vilket kan betraktas som en begränsning av det aktuella arbetet. En annan begränsning av denna studie är att antalet datamängder är 115. Därför, om mer data tillhandahålls, kan prestandan för den föreslagna optimerade hybridiseringsmetoden förbättras.
PlantProbs.net. Nickel i växter och jord https://plantprobs.net/plant/nutrientImbalances/sodium.html (Hämtad 28 april 2021).
Kasprzak, KS Nickel framsteg inom modern miljötoxikologi.surroundings.toxicology.11, 145–183 (1987).
Cempel, M. & Nikel, G. Nickel: En översikt över dess källor och miljötoxikologi. Polish J. Environment. Stud. 15, 375–382 (2006).
Freedman, B. & Hutchinson, TC Föroreningar från atmosfären och ansamling i jord och vegetation nära ett nickel-kopparsmältverk i Sudbury, Ontario, Kanada. can.J. Bot.58(1), 108-132. https://doi.org/10.1139/b80-014 (1980).
Manyiwa, T. et al. Tungmetaller i jord, växter och risker förknippade med betande idisslare nära Selebi-Phikwe koppar-nickelgruva i Botswana. surroundings. Geochemistry. Health https://doi.org/10.1007/s10653-021-00918-x (2021).
Cabata-Pendias.Kabata-Pendias A. 2011. Spårämnen i jord och… – Google Scholar https://scholar.google.com/scholar?hl=en&as_sdt=0%2C5&q=Kabata-Pendias+A.+2011.+Trace+ Elements+in+soils+and+plants.+4th+ed.+New+York+%28NY%29%3A+CRC+Press&btnG= (Hämtad 24 november 2020).
Almås, A., Singh, B., Jordbruk, TS-NJ av & 1995, odefinierad. Effekter av den ryska nickelindustrin på tungmetallkoncentrationer i jordbruksjord och gräs i Sør-Varanger, Norge. agris.fao.org.
Nielsen, GD et al. Nickelabsorption och -retention i dricksvatten är relaterad till födointag och nickelkänslighet. toxicology.application. Pharmacodynamics. 154, 67–75 (1999).
Costa, M. & Klein, CB Nickelcancer, mutation, epigenetik eller selektion. Omgivning. Hälsoperspektiv. 107, 2 (1999).
Ajman, PC; Ajado, SK; Borůvka, L.; Bini, JKM; Sarkody, VYO; Cobonye, NM; Trendanalys av potentiellt giftiga ämnen: en bibliometrisk granskning. Miljögeokemi och hälsa. Springer Science & Business Media BV 2020. https://doi.org/10.1007/s10653-020-00742-9.
Minasny, B. & McBratney, AB Digital markkartering: En kort historik och några lärdomar. Geoderma 264, 301–311. https://doi.org/10.1016/j.geoderma.2015.07.017 (2016).
McBratney, AB, Mendonça Santos, ML & Minasny, B. On digital soil mapping.Geoderma 117(1-2), 3-52.https://doi.org/10.1016/S0016-7061(03)00223-4 (2003).
Deutsch.CV Geostatistisk reservoarmodellering,… – Google Scholar https://scholar.google.com/scholar?hl=en&as_sdt=0%2C5&q=CV+Deutsch%2C+2002%2C+Geostatistical+Reservoir+Modeling%2C +Oxford+University+Press%2C+376+pages.+&btnG= (Hämtad 28 april 2021).
Publiceringstid: 22 juli 2022


